周期性極化KTP利用自發參量下轉換產生糾纏光子對綜述

  糾纏光子對是量子光學實驗的關鍵資源，而利用在非線性晶體中的自發參量下轉換（SPDC）是產生糾纏光子對的一個廣泛采用的方法。目前自發參量下轉換光子糾纏對發生器的已經做到高亮度，高抗干擾，高緊湊度。

非中心對稱晶體中PPKTP的自發參量下轉換（SPDC）是一個二階非線性過程，它將一個短波長高能光子轉化為一對長波長低能光子(即參量下轉換），我們通常將這對低能量光子其一命名為信號光子(Signal)和另外一個命名為閑散光子（Idler），這對光子可以在不同的自由度上表現出糾纏。

圖一. PPKTP晶體

PPKTP其中的PP意思是周期性極化，具體來說是通過施加高壓電場使帶電磁性的晶體特定區域內的極性產生的翻轉，當通過一定的工藝實現了穩定性的周期翻轉后，就在晶體內引入了非線性極化率的周期性的階躍變化，從而可以實現準相位匹配(QPM : Quasi Phase Matching）。根據準相位匹配理論，通過對晶體的非線性極化率的周期性調制來補償非線性頻率變換過程中因色散引起的基波和諧波之間的波矢失配，可以獲得非線性光學效應的有效增強。

PPKTP擁有以下突出的優點：

l 更高的非線性轉換效率，具體到本應用適合于產生高亮度量子糾纏光子對

l 更大的器件接收角，方便耦合泵浦源（可接駁半導體激光泵浦源）

l 幾乎消除了去離角效應，方便高效穩定的耦合輸出

簡而言之，對于量子科學利用自發參量下轉換（SPDC）產生糾纏光子對的需要而言，PPKTP周期性極化工藝可以給實驗者提供一個效率高，輸入輸出耦合方便的糾纏光子對轉化器件，可能難點是牽涉到一系列相當高難度的工藝流程，而這正是以色列Raicol公司的強項所在。

KTP即磷酸鈦鉀（KTiOPO₄）是一種常用的非線性材料，KTP有三個非零二階張量系數. 允許適當選擇極化周期來實現三種形式的準相位匹配,包括0型，I型和II型； 這三種構型的光譜特性和轉化效率有很大不同。通常而言0型PPKTP具備最大非線性系數，而另外兩個構型I型和II型效率稍低（且I和II型效率基本相同）；0型和I型帶寬都較寬且表現出較高的溫度敏感度；而相對而言，II型架構系統表現出較窄帶寬，低溫度敏感度。基于以上的特點，我們發現，I型架構在效率，帶寬均沒有優勢；所以在以后的實際應用環節，我們就只在0型和II型架構間進行比較與選擇了。

下面具體做一個實驗面對面比較0型和II型PPKTP晶體自發參量下轉換光子輸出有效光子對做一些討論

對于自發參量下轉換光子輸出光譜特性的檢測：

 為評估溫度穩定性，采用光譜分辨率為0.1nm的單光子光譜儀，記錄了在TEC溫控臺在20 ^oC到50 ^oC范圍內溫度調諧后，自發參量下轉換光子輸出中心波長和光譜帶寬特性。

實驗圖例證

圖二.PPKTP 0型與II型自發參量下轉換表現

參考圖二所示，歸納了規律如下表

圖三. 左：變溫對SPDC輻射中心波長的影響，右：變溫對SPDC輻射光譜帶寬的影響

參考圖三更能清晰的說明溫度調諧下，自發參量下轉換輻射光中心波長和帶寬的變化趨勢。

自發參量下轉換輻射光譜帶寬主要取決于PPKTP晶體的長度和信號光與閑散光的群速度失配。一般而言，簡并度越高（即輸出光子對的中心波長越接近），自發參量下轉換光譜越寬。這個特點在0型PPKTP晶體上尤其明顯，0型PPKTP晶體在簡并輸出時光譜帶寬最寬。應當講0型簡并輸出的寬光譜過寬帶寬對于諸如量子密碼一類的應用有一定不利，但寬光譜的特點在實現超短的時間相關性上還是有利的。

對于II型PPKTP的自發參量下轉換輻射過程，信號光和閑散光的偏振輸出是正交的，其群速度在波長簡并度上已經有明顯的差異，導致了相對較小的光譜帶寬，如果某應用需要相對窄的輸出光譜帶寬則可以考慮。

對于PPKTP自發參量下轉換光子輸出有效光子對產生效率的討論：

圖四。更小的光腰意味著更大的發散角

一般而言，進入PPKTP晶體的泵浦激光如果把光腰聚焦得更小的話，會提升在PPKTP晶體內產生光子對的幾率（更高的泵浦功率密度意味著更強的非線性效應）；但是更小的光腰往往意味著相對更低的宣布效率heralding efficiency（所謂宣布效率指的是產生的光子對最終能被系統探測器真正檢測到的幾率；我們認為大致的原因來源于為了獲得更小的光腰一般導致更大發散角，而大的發散角意味著后續收集光路不好設計與建造，進而導致收集效率降低，最后導致宣布效率即總探測效率降低）。

所以說，實驗者會在一個權衡后選擇相對較好的光腰大小。我們在實驗中選擇了泵浦激光光腰聚焦至150um，耦合光纖芯徑取80um，相對比較吻合本文20mm長度的PPKTP晶體。

圖五. 同樣泵浦源激發下，調變溫度時0型（藍色）和II型（橙色）PPKTP輻射的光子對亮度和光譜亮度

注：觀察圖五往往會犯一個重大錯誤是：忽略了不同顏色坐標軸的量綱。

請注意左邊藍色縱軸標注的0型PPKTP光子對輻射量綱是x10⁶（即百萬光子對），右邊橙色縱軸標注的II型PPKTP光子對輻射量綱是x10⁴（即萬光子對）,藍色和黃色數據交叉重疊的部分不是數值相同，而是仍然相差100倍！之所以把這兩個不同光強量綱的圖片合二為一的原因僅僅是為了讀者更快的理解調節溫度下兩型晶體的表現趨勢。

從曲線觀察，II型PPKTP晶體（兩條橙色曲線）的光子對輻射亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率)和光子對光譜輻射度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)與晶體溫度調節相關性不高，而0型PPKTP晶體（兩條藍色曲線）在簡并輸出中心波長810nm（約26.5 ^oC時）光子對亮度最高；但是由于此時輻射光譜帶寬很寬（參見圖二）；其光子對光譜亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)比較低，隨著溫度調變（伴隨著非簡并度提升，即輸出光子對信號光和閑散光中心波長差異加大），雖然光子對總亮度稍有減小，但是光譜亮度明顯提升，并在大約28 ^oC左右大致達成較為恒定的光子對光譜亮度。

表2. 0型晶體非簡并輸出與II型晶體簡并輸出光子對亮度比較

經過實驗我們獲得0型PPKTP觀測到的光譜亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)大致是II型PPKTP觀測光譜亮度的20倍。這個實驗結果與0型和II型非線性系數的差異是吻合的。

另外，由于0型PPKTP的輻射光子光譜寬度較寬，最后導致其輻射光子亮度大致比II型PPKTP高兩個數量級。

所以，總體而言；如圖五所示，由于0型PPKTP晶體的非線性系數遠高于II型晶體，在輸出光子對亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率)和光譜亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)上均大幅度碾壓II型晶體。但并不是II型晶體在此一無是處，我們觀察到II型晶體雖然轉化效率較低，但是其溫度敏感度也很低，也就是說即使工作溫度有很大差別，II型PPKTP晶體自發參量下轉換輻射光子對的亮度和光譜亮度幾乎恒定, 這個特點使得II型晶體在嚴酷條件（比如說星載量子系統，在外太空產生糾纏光子對）時，可以大幅度減小控溫設備體積重量甚至不做額外控溫狀態下，以所謂的自由運行條件，在外界溫度變化時仍能穩定有效的輻射糾纏光子對。這就是所謂魯棒性高（High Robustness），我們傾向于翻譯為抗環境干擾能力高。

多模連續波泵浦SPDC自發參量下轉換:

對于常規的多模連續波激光（帶寬大致1nm左右）泵浦SPDC自發參量下轉換一直以來并不被關心，是因為單縱模激光（大致帶寬500MHz或以下）的連續被激光器對于量子實驗室而言已經是一種常規采購的普通激光器了。如上一段所提及，對于長距離傳輸，惡劣環境（比如外太空環境）應用，還是有可能需要系統更為緊湊，抗環境干擾能力更高的多模激光器的，所以我們還是評估了一下多模連續被泵浦SPDC自發參量下轉換的光譜特性和轉化效率。

圖六.0型和II型PPKTP利用多模（寬帶寬）激光泵浦時下的各自表現

如圖所示，橙色曲線為利用405nm單模（窄線寬）激光泵浦的光子對輻射光譜曲線，綠色為利用405nm多模（寬線寬）激光泵浦后的光子對輻射光譜曲線，很明顯，0型PPKTP采用多模激光激發后光子輻射譜過寬，為了勉強可用還需要額外附加帶通濾光片做濾波；而II型PPKTP在采用多模激光激發后線寬漂移和展寬都不大，一般可以直接應用，也就是說II型更能適合多模激光泵浦源。

Sagnac干涉儀架構下的偏振型光子糾纏對產生：

圖七. 0型和II型PPKTP晶體自發參量下轉換驗證實驗

如圖七所示，我們采用一臺405nm連續被二極管激光器做泵浦源，0型和II型PPKTP裝卡在同一溫控臺上（這樣就可以利用下面的電移臺切換待測晶體），PPKTP晶體參見Raicol 規格，長度20mm,寬高2*1mm，外光路是Sagnac干涉儀架構;輸出的光子對采用二向色鏡分離非簡并光（非簡并即輸出光子對波長不同）；或利用偏振分束器分離偏振光，然后用兩根單模光纖耦合進兩個雪崩二極管做符合探測，來驗證光子對。經測試0型和II型都能取得很高的偏振保真度。

總結和引申討論：

本文總結了0型和II型PPKTP晶體各自的特點，相對而言，0型PPKTP晶體由于其高非線性效率和高偏振保真度，適合于大多數需要產生大量糾纏光子對的應用，而II型PPKTP晶體高偏振保真度，窄輸出線寬，對泵浦波長變化和溫度擾動不敏感，適合于一些希望獲得更強抗干擾能力，更窄輸出線寬的應用。下面，我們就一些典型應用做具體分析：

光壓縮Squeezed Light：

由于海森堡測不準原理（也稱海森堡不確定關系）限制，量子化電磁場的正交振幅分量X與正交位相分量P均存在量子漲落，因此不能被同時準確測量。換而言之，如果我們采用某種方式讓一個分量的量子漲落低了（也就是噪音低了），另外一個分量的量子漲落一定升高。我們其實就是利用這個特點，人為的壓縮一個分量的量子漲落，而放任另外一個分量漲落提升，后續的測量系統只檢測被壓縮漲落的這個分量，以此方式在這個分量上大幅度降低噪聲，從而提升信噪比。這就是所謂Squeezed Light壓縮光的由來，簡而言之，壓縮光不是真正把光壓縮了，而是壓縮了光波一個分量上的量子漲落(即壓縮了這個分量上的噪聲），從而大幅度提升這個分量上的檢測信噪比。接下來您可能問了，那么其他分量也要測呢？簡單呀，取其他分量方向，另外再壓縮，再測試呀；PPKTP可以用于光壓縮，多個不同分量的并聯光壓縮可以利用多個光學通道用多個PPKTP分別壓縮。

圖八.較早的光壓縮系統架構

簡單講，光壓縮是為了提升探測系統的信噪比，這里常規而言，采用0型PPKTP晶體由于其很好的光子對轉化效率，首先提供了很高的信號水平；再進一步的在一個分量上進行壓縮，則獲得了這個分量更高的信噪比。

玻色子采樣和量子干涉Boson Sampling and quantum interference：

其實這個應用仍然是要利用壓縮光，只不過要求更為嚴格或特殊。舉個量子干涉的例子，比如我們知道的引力波探測系統LIGO，是由兩個長達數公里相互垂直的探測臂組成，相當于架設一臺以公里計的超大型干涉儀來進行超微弱信號檢測，據報道，引入了壓縮光之后，使得引力波量子干涉檢測的信噪比提升了數倍。象這樣一類特殊應用對于糾纏光子對輸出線寬希望更窄，對于抗環境擾動的能力希望更強，所以會犧牲一定的轉化效率，而選用II型PPKTP晶體。

圖九.引力波探測系統LIGO

量子密鑰分發Quantum Key Distribution：

量子密鑰的載體就是糾纏光子對，常規的大氣環境或采用光纖通道進行量子密鑰分發，由于大氣有強烈的衰減以及光纖的去相干效應，很難實現長距離量子密鑰傳輸。此時往往會采用0型PPKTP，盡可能的多產生一些糾纏光子對（即提升信號水平還準備承受后續的衰減和去相干效應的損耗）。

但也有一些特殊情況，比如果星載量子密鑰分發，舉個例子：

中科大潘建偉院士小組在《自然》雜志發表的《“墨子號"量子科學實驗衛星，實現1120公里長距離無中繼糾纏量子密鑰分發》，在這次實驗中，中科大在相隔1120公里的新疆烏魯木齊南山站和青海德令哈站設置了兩個地面站。每個站點都有專門為量子實驗設計的直徑為1.2米的地面望遠鏡做光子接收。以及《“墨子號"實現了北京和維也納之間的7600公里洲際量子通信》，進一步延長了量子密鑰星地分發的距離。其設計理念是：

讓衛星作為糾纏源，只負責分發糾纏，不掌握任何密鑰信息，即使糾纏源來自不可信的第三方，只要用戶間能檢測到量子糾纏，仍可以產生安全的密鑰。

星載量子密鑰分發另外一個重大優點是：如果是星對地量子密鑰分發，主要需要克服大氣層的損耗和去相干作用，在外太空傳輸段是沒有附加損耗的，所以說，星地密鑰分發在克服了百公里厚度的大氣層干擾效應后，增加上千公里的太空內無干擾傳輸距離是手到擒來的。更進一步的說，如果是星際間量子通信，則甚至由于太空內真空傳輸甚少損耗，實現以光年距離計算的量子密鑰分發也是也有可能的。如本文討論，相對而言，II型PPKTP晶體的自發參量下轉換更為適合條件嚴苛的星載糾纏光子對生成與分發，比如說可以做到擺脫更占體積與重量的控溫與壓縮線寬的周邊設備，而利用體積更小，功率更高且能耗比更高的多模半導體激光器作為自由運行泵浦源，采用II型PPKTP承受更高的外界溫度環境擾動，穩定的產生自發參量下轉換光子對。

量子“鬼"成像Imaging With Undetected Photons：

   “鬼"成像較早是顯示量子糾纏奇妙應用的一個很具吸引力的方向，真正實現成像的光路根本就不經過目標本身，所以稱之為“鬼成像"，但在其后的數年內，業內科學家發現了即使不采用糾纏光子對，也能實現“鬼成像"，所以量子“鬼"成像因其光子糾纏對的產率畢竟是會遠遠低于常規光源，在做“鬼成像"應用看似無甚優點，近些年來文章數目明顯減小。但最近還是有幾篇比較有趣的文章，筆者后續會另外再寫一個小綜述做相對詳細的敘述，本文簡單歸納一下最近幾篇量子鬼成像在實用性上的優點所在:

可以利用0型PPKTP大波長差產生非簡并糾纏光子對的特點，用一束可見光激光泵浦產生700-800nm附近的近紅外信號光，同時產生一個3-4um中紅外閑散光。3-4um中紅外閑散光對于生物成像非常有好處，比如3-4um正好是生物組織指紋光譜的波段，有望實現選擇性檢測，而且波長越長深入生物組織的能力就越強；而700-800nm的信號光也有好處，我們常規的硅基面陣成像器在700-800nm附近的感應靈敏度保持的相當高，比較起中紅外面陣成像器而言，在探測靈敏度，信噪比，空間分辨率，系統價格便宜等各方面全面碾壓。

PPKTP產生量子糾纏對強度遠弱于常規光源有時候反而是一個優點所在，因為對于生物組織成像，細胞在承受強烈照射后會失去生物活性，而糾纏光子的照射無論如何不可能超過生物組織的損傷閾值。

進一步的研究方向，如果找到了可以涵蓋從近紅外到超遠紅外（比如太赫茲波段）的自發參量下轉換非線性晶體，我們就可以做到利用硅基CCD或COMS相機探測信號波段，又便宜有高效的實現閑散光波段太赫茲相干成像，從而客服太赫茲波段成像難的問題。

參考文獻：

[1] Steinlechner et al. “Efficient heralding of polarization-entangled photons from type-0 and type-II spontaneous parametric downconversion in periodically poled KTiOPO4", JOSA B 31, 9, 2068-2076 (2014).

[2] Graffitti et al. “Independent high-purity photons created in domain-engineered crystals", Optica 5, 5, 514-517 (2018).

[3] Zhong et al. “Quantum computational advantage using photons", Science 370, 6523, 1460-1463 (2020).

[4] Madsen et al. “Quantum computational advantage with a programmable photonic processor", Nature 606, 75–81 (2022).

[5] Taballione et al. “20-Mode Universal Quantum Photonic Processor", arXiv:2203.01801.

[6] Yin et al. “Entanglement-based secure quantum cryptography over 1,120 kilometres", Nature 582, 501–505 (2020).

[7] Mishra et al. “BBM92 quantum key distribution over a free space dusty channel of 200 meters", Journal of Optics, 24, 7 (2022).

[8] Brambila et al. “Ultrabright Polarization-Entangled Photon Pair Source for Frequency-Multiplexed Quantum Communication in Free-Space", arXiv:2205.10214.

[9] Takeno et al. “Observation of -9 dB quadrature squeezing with improvement of phase stability in homodyne measurement", Optics Express 15, 7, 4321-4327 (2007).

[10] Vahlbruch et al. “Detection of 15 dB Squeezed States of Light and their Application for the Absolute Calibration of Photoelectric Quantum Efficiency", Physical Review Letters 117, 110801 (2016).

[11] Sch?nbeck et al. “13?dB squeezed vacuum states at 1550?nm from 12?mW external pump power at 775?nm", Optics Letters 43, 1, 110-113 (2018).

[12] Casacio et al. “Quantum-enhanced nonlinear microscopy", Nature 594, 201–206 (2021).

[13] Ast et al. “High-bandwidth squeezed light at 1550 nm from a compact monolithic PPKTP cavity", Optics Express 21, 11, 13572-13579 (2013).

[14] Gilaberte Basset et al. “Video-Rate Imaging with Undetected Photons", Laser & Photonics Reviews 15, 6 (2021).

[15] Kviatkovsky et al. “Microscopy with undetected photons in the mid-infrared", Science Advances 6, 42 (2020).